近日，复旦大学张童、合肥国家实验室封东来团队和复旦大学徐长松课题组合作，在二维极限下自旋驱动多铁性与拓扑磁结构的微观机制研究方面取得重要进展。团队通过矢量自旋极化扫描隧道显微镜（Vectorial SP-STM）在原子尺度解析了单层NiI2的非共线自旋结构，实现了螺旋磁、铁电极化和拓扑磁结构之间内在关联的直接观测。相关成果以“Microscopic Evidence of Spin-Driven Multiferroicity and Topological Spin Textures in Monolayer NiI2”为题发表在Phys. Rev. Lett. 136, 026402 (2026)上。

在多铁材料中，磁有序可与铁电极化共存并相互耦合，为实现电场调控磁性、自旋结构操控电极化提供了重要物理基础。其中，第二类多铁材料中的非共线自旋结构破坏了空间反演，可直接诱导电极化，被认为是实现强磁电耦合的理想体系。然而尽管宏观材料中的测量已经发现自旋驱动多铁性的存在，在原子尺度上直接揭示非共线自旋结构和电极化之间的对应关系，以及二维体系中第二类多铁性是否还存在，仍然是该领域长期未解的关键问题。

在此背景下，研究团队以单元胞层范德华材料NiI2为研究对象，在原子尺度上给出了自旋驱动多铁性存在的微观证据，以及非共线磁结构与电极化的直接关联。研究团队利用矢量磁场磁化的扫描隧道显微镜（STM）针尖，实现了三维自旋结构的原子级高精度测量，首次完整解析了螺旋磁态的三维结构。团队发现单层NiI2仍具有清晰的螺旋磁态，不同手性的磁畴同时存在，但其自旋旋转平面和波矢不同于体相（图1a-f）。同时，非自旋成像中观察到与螺旋磁相位关联的2Q电荷调制与能带移动，这对应于一种空间调制的电极化，也是首次在实验中观测到。

图1：单层NiI2非共线磁结构的矢量自旋极化STM测量。（a-d）螺旋磁的三维自旋分量、（e）旋转平面，（f）两种手性。（g）螺旋磁伴生的2Q电荷调制。（h-p）螺旋磁畴界处的拓扑磁半子的三维自旋结构和拓扑荷分布。

更重要的是，在螺旋磁的畴壁处，研究团队还发现了螺旋磁叠加形成的拓扑磁结构——磁半子/反磁半子对（meron/antimeron pair）（图1h-o）。矢量SP-STM直接确定了这些拓扑磁结构的三维自旋构型，并得到了“拓扑荷”（topological charge）的空间分布（图g）。团队还发现这些拓扑磁结构伴随着更强的电荷调制和能带移动，表明这些电荷态来源于畴界处铁电极化不连续性所诱导的束缚电荷，这提供了螺旋磁诱导的铁电极化的微观证据（图2）。为进一步解释实验现象，理论合作者徐长松课题组利用含Kitaev相互作用的自旋模型、第二类多铁的广义自旋流理论对单层NiI2磁结构和电极化分布进行了理论模拟，得到的结果与实验高度相符。最后，研究团队还演示了利用STM探针脉冲对螺旋磁畴壁进行操控的可能性。这项工作为理解二维体系中第二类多铁性产生的微观机制提供了重要实验基础，并为未来实现低能耗、电场可控的二维拓扑自旋器件提供了全新思路。

图2（a-c）：NiI2螺旋磁和畴壁结构的蒙特卡洛模拟、GSC模型给出的电极化分布、束缚电荷分布（d）畴壁电荷分布的实验测量。(e) 效果图：螺旋磁、拓扑磁结构诱导的电极化与束缚电荷

本研究工作得到了国家自然科学基金委、科技部、上海市科委等的基金项目支持。

论文链接：https://doi.org/10.1103/4hzc-bm2f