赵俊团队揭示双层镍氧化物高温超导体母相的定量磁性图景
发布时间: 2026-10-05     文章作者:     访问次数: 10


近日,复旦大学物理学系赵俊教授课题组与合作者,在双层镍氧化物La3Ni2O7常压母相的磁性研究中取得重要进展。研究团队成功制备了La3Ni2O7的大尺寸、高质量单晶样品,并利用弹性和非弹性中子散射技术,系统测量了该材料的磁有序与自旋动力学行为。实验揭示,La3Ni2O7的基态为单条纹反铁磁序;磁激发强度呈现出显著的双层周期性调制,直接证实了同一双层中相邻两个NiO2层之间存在显著的层间反铁磁耦合。研究还进一步定量确定了La3Ni2O7的有序磁矩、自旋能隙、总磁谱权重和有效磁交换能量尺度,并发现其具有强烈的中能自旋激发。上述结果建立了La3Ni2O7的定量磁性图景,展现出不同于铜氧化物高温超导体的磁相互作用强弱关系与自旋动力学特征,为理解镍氧化物高温超导机理提供了新的实验视角和定量约束。相关成果于2026年10月2日在线发表于国际权威期刊《Nature Materials》。


高温超导的微观机制是凝聚态物理中长期悬而未决的核心问题。由于高温超导电性通常在母体化合物的静态反铁磁序受到抑制后出现,理解母相的磁性对于揭示高温超导机制具有重要意义。近年来,Ruddlesden–Popper(RP)相镍氧化物在高压或外延应变条件下表现出的高温超导,为探索磁性与高温超导之间的联系提供了新的平台。然而,双层RP相镍氧化物La3Ni2O7常压母相中的磁基态、自旋能隙、有序磁矩、磁相互作用以及磁涨落强度的绝对单位尺度仍缺乏完整的实验约束。获得这些定量信息,对于理解其磁性、将其与铜氧化物和铁基高温超导体进行直接比较,并进一步约束高温超导理论具有重要意义。


中子散射是研究磁关联和自旋激发的有力手段,但对单晶样品的尺寸和质量具有很高要求。La3Ni2O7的单晶生长长期面临材料制备瓶颈:这种材料的稳定生长需要高氧压,且目标相的生长窗口狭窄,对温度、氧分压和熔区稳定性均有严格要求。此外,生长过程中容易出现不同层数RP相的共生、层错和氧缺位,因此获得尺寸足够且成分均匀的单晶尤为困难。团队通过优化高压光学浮区生长技术,获得了满足中子散射实验要求的高质量、大尺寸La3Ni2O7单晶。所生长的单晶在常压下于约151 K呈现尖锐的反铁磁转变,并在高压下表现出接近80 K的超导电性和零电阻,为进一步开展覆盖宽动量和能量范围的中子散射测量奠定了样品基础。


实验发现,La3Ni2O7在低温下形成单条纹反铁磁序。其自旋激发具有约5 meV的自旋能隙,并在面内表现出显著的各向异性,反映出面内竞争性磁相互作用的影响。磁激发强度沿垂直于NiO2层的方向呈现清晰的双层周期性调制,为同一双层中相邻两个NiO2层之间的反铁磁耦合提供了直接证据。这种“强层间耦合与竞争性面内相互作用并存”的磁相互作用,与双层铜氧化物中通常由强面内交换和较弱层间交换主导的情况形成鲜明对比。


通过声子归一化,研究团队将磁散射强度标定至绝对单位。尽管La3Ni2O7的自旋波带宽仅约为典型铜氧化物的25%,其在中能区的局域动态磁化率却明显增强,总涨落磁矩与铜氧化物处于可比量级。这表明,在金属态La3Ni2O7中,巡游电子可以与显著的局域磁关联共存,呈现较强的电子关联,并形成密集的中能自旋涨落谱。这些强烈的自旋激发集中在与电子配对相关的能量尺度,表明磁涨落可能在镍氧化物高温超导的电子配对过程中发挥重要作用,并为检验相关理论提供了关键的定量实验依据。


这项工作建立了双层镍氧化物常压母相的定量磁性基准,为检验相关理论模型,并进一步研究压力、应变和化学调控下磁性与超导之间的关联及其演化奠定了实验基础。


该研究由赵俊教授课题组主导,联合美国橡树岭国家实验室、英国ISIS中子源、日本JRR-3中子源、日本东北大学金属材料研究所以及香港中文大学等单位合作完成。复旦大学物理学系研究生陈力行和张恩康为论文共同第一作者,赵俊教授为通讯作者。


论文链接:https://www.nature.com/articles/s41563-026-02768-3


图1|La3Ni2O7的磁结构、磁化率与自旋动力学。(a)单条纹磁结构示意图,红色箭头表示磁性Ni位点上的有序磁矩。(b)NiO2面内的磁结构及主要磁相互作用。(c)磁化率与磁布拉格峰强度的温度依赖关系,反铁磁转变温度约为151 K。(d)低温下沿L方向测得的磁布拉格峰。(e)磁激发强度随L呈现显著的双层周期性调制。(f)低能自旋激发谱,显示约5 meV的自旋能隙。


图2|La3Ni2O7单晶中自旋激发色散的中子散射测量(a)及理论模拟(b)。


图3|La3Ni2O7局域动态磁化率χ''(ω)的能量依赖关系。数据在6 K下由不同入射能量的中子散射测量获得。阴影区域表示按条纹模型中的磁性Ni²⁺位点归一化的结果,灰色虚线表示按全部面内Ni位点归一化的结果。空心符号为文献报道的铜氧化物数据,用于比较两类材料的磁激发强度。


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