近日，复旦大学物理学系、应用表面物理全国重点实验室、微纳光子结构教育部重点实验室刘韡韬教授课题组联合上海科技大学、浙江大学等合作团队，利用和频表面声子光谱研究KTaO3 (KTO)及其异质界面，发现约107 meV表面声子模式的极性具有清晰的晶向依赖增强，并与不同晶向界面的超导转变温度同步变化。相关成果以“Orientational enhancement of surface phonon polarity in superconducting KTaO₃ interfaces”为题，于2026年8月14日在线发表于《自然·通讯》 (Nature Communications)。复旦大学物理学系研究生刘彤影为论文第一作者，李嘉实、张诗雨等为共同作者，刘韡韬教授为通讯作者。 KTO是典型的量子顺电体，钽的5d轨道使其具有较强的自旋轨道耦合，基于KTO构筑的异质界面还可形成高迁移率二维电子气。此前研究发现，LaAlO3 (LAO) /KTO等异质界面的超导性具有很强的晶向依赖。(111)和(110)界面可在1 ~ 2 K附近进入超导态，而(001)界面很难发生超导转变。晶格振动、界面极性与这一超导各向异性之间究竟存在怎样的联系，仍缺乏直接、界面特异的实验证据。 为解决这一问题，研究团队采用和频表面声子光谱开展研究。实验中，宽带红外脉冲与窄带近红外脉冲在样品表面或埋藏界面处时空重合，产生和频信号。在电偶极近似下，该二阶非线性过程只在空间反演对称性破缺的表面和界面被激活，因此可以有效排除体相背景，直接读取界面晶格与缺陷的振动指纹信息。与主要反映体相信息的常规拉曼光谱相比，该方法兼具界面选择性和对称性分辨能力，并可探测导电或绝缘的埋藏氧化物界面。团队在三种取向的KTO表面均观察到约107 meV的声子共振。该模式主要涉及钽离子与氧八面体的反相振动。形成异质界面后，相对于相应的裸KTO衬底，(001)界面的信号强度约增强4倍，(110)和(111)界面分别增强超过33倍和35倍，呈现(111) > (110) ≫ (001)的顺序。 强关联界面中多种自由度彼此耦合，直接计算不同晶向的非线性光学响应和超导性质十分困难。研究团队将KTO固有的三阶非线性极化率作为参照，结合不同偏振和方位角测量提取界面二阶非线性极化率张量，进而得到可直接比较的声子极性增强因子。这一处理避开了对复杂界面微观过程的完整求解，得到的极性顺序与超导转变温度的晶向依赖一致。团队还识别出约100 meV的局域振动模式，并通过低温紫外辐照等实验确认其与氧空位附近的Ta-O键振动有关，表明界面缺陷也可能参与二维电子气和超导调控。 不同晶向 LAO/KTO 界面的表面声子极性。 该工作从实验上建立了晶体取向、对称性破缺声子极性、界面缺陷与超导各向异性之间的联系，为理解 KTO 及相关氧化物异质界面中的电子-晶格相互作用提供了新的物理图像，也展示了和频声子光谱研究埋藏量子界面的独特能力。未来结合超快时间分辨测量，有望进一步揭示界面电子与晶格自由度之间的动态耦合机制。 本项研究是与上海科技大学翟晓芳团队、浙江大学谢燕武团队以及复旦大学彭瑞教授、李炜副教授等合作开展。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和上海市科学技术委员会等项目的支持。
(a) a-LAO/KTO 异质界面的和频光谱测量示意图。
(b) (001)、(110) 和 (111) 晶向界面与裸 KTO 的和频声子光谱。
(c) 不同晶向界面的声子极性增强因子，其变化趋势与超导转变温度一致。