近日,我系吴义政、陶镇生课题组合作系统研究了RuO2和IrO2-金属异质结器件的太赫兹发射特性,揭示了一种全新的非相对论、非磁性的太赫兹产生机制。相关成果以“Nonrelativistic and nonmagnetic terahertz-wave generation via ultrafast current control in anisotropic conductive heterostructures”为题发表在Advanced Photonics上。 科学家和工程师不断开发越来越快、更高效的电子设备。一个有前景的途径是利用太赫兹波,它是电磁光谱中较少探索的部分,位于红外线和微波区域之间。太赫兹波对导电系统中的电荷载流子具有独特的敏感性,是理解新材料的磁性能力的有力工具。 追求超快电子学器件和相干太赫兹源可以通过在纳米尺度界面上精确和超快地控制光诱导的电荷流来实现。现有的方法,包括逆自旋霍尔效应(Inverse Spin-Hall effect)、逆Rashba–Edelstein效应和逆自旋轨道矩效应,将从磁性材料中纵向注入的自旋极化电流转换为横向电荷电流,从而产生太赫兹辐射。然而,这些相对论机制依赖于外部磁场,并且受到低自旋极化率和自旋-电荷转换效率低下的制约,这些特性由自旋霍尔角度所表征。 在此背景下,本工作介绍了一种新的非相对论和非磁性方法,直接利用界面上的光诱导高密度电荷电流。这项开创性的工作是由中国复旦大学表面物理国家重点实验室、物理学系和微纳米光子结构(教育部重点实验室)、上海量子科学研究中心以及北京师范大学高级量子研究中心和物理学系的研究人员进行的。 该研究利用了两种导电二氧化钛(金红石型)的电学各向异性:反铁磁的RuO2和非磁性的IrO2。这些氧化物的单晶薄膜可以偏转从光激发的金属薄膜注入的高密度超扩散电荷流,将其从纵向方向偏转到横向方向。这个过程导致了高效和宽带的太赫兹辐射。 研究人员使用了各种金属制备了异质结薄膜,发现铂(Pt)是最有前景的。他们制备了Pt/RuO2(101)和Pt/IrO2(101)薄膜异质结构,并测量了它们的太赫兹振幅。基于IrO2的系统产生了三倍强的信号,与基于非线性光学晶体和光导开关的商业太赫兹源生成的信号相当。 图1. 实验装置示意图及太赫兹信号表征 (a) 装置示意; (b) 异质结电导率张量椭球示意图; (c) 不同异质结结构产生太赫兹表征; (d) 基于快速傅里叶变换得到的太赫兹频谱. 在先前的工作中,研究人员证明了Pt层中ISHE效应对太赫兹辐射增强的实际效果,而太赫兹的极性及振幅也会受到Pt材料自旋霍尔角的影响。在图2 (a) 中,该团队探究了不同金属材料对太赫兹辐射的影响;而图2 (b) 则总结了不同金属材料所产生太赫兹辐射振幅,与其自身自旋霍尔角及对光吸收系数的关系。这一结果排除了ISHE作为在异质结发射太赫兹的原理机制。在图2 (c)~(d) 中,该团队进一步研究了太赫兹辐射与激光偏振状态之间的关系,结果表明:当线偏振驱动激光偏振角发生变化时,所产生太赫兹场幅值及线偏振状态不变;此外,线偏振与圆偏振激光所产生太赫兹信号的振幅和波形几乎没有差别。因此,能够得到异质结所产生太赫兹不受驱动激光偏振影响的结论。 图3. 晶体取向的影响 (a) 不同晶体取向及极角异质结器件的输出表现; (b)~(c) Pt/RuO2 (101) 在不同方位角下的输出表现. 在确定异质结构成及驱动光源对太赫兹波的影响后,该团队进一步探究了不同晶体取向下所产生太赫兹场的表现。如图3 (a) 所示,只有当晶体取向 (101),极化角为34.7°时,能够观测到较强的太赫兹辐射输出结果。在其他很多情况下,太赫兹均会被强烈抑制。该研究还表明,当晶体取向 (101) 时,所激发太赫兹场的偏振会受方向角较明显的影响。此外,该团队还探究了太赫兹转换效率的优化方案,如图4所示,激光能量密度、金属层及氧化物层厚度,均会对最终输出结果产生影响。 图4. 转换效率优化方案 (a) 不同入射激光能量密度对输出太赫兹信号的影响; (b) Pt/RuO2 器件所产生太赫兹信号振幅与RuO2厚度的关系; (b) Pt/RuO2 器件所产生太赫兹信号振幅与Pt厚度的关系. 与依赖于将电荷电流转换为自旋极化电流的传统方法不同,这种新方法利用了导电材料的固有属性,消除了自旋极化的需要。此外,这种新机制提供了高太赫兹转换效率,与ISHE机制相当。值得注意的是,使用具有高度各向异性电导率的导电材料,这些材料易于获得,是提高转换效率的关键。因此,与现有技术相比,这种方法承诺更大的灵活性和可扩展性,现有技术受限于进一步提高重金属材料的自旋霍尔角度所带来的挑战。 这项技术的影响不仅限于高效的太赫兹波产生。它在能量收集、超快速电子和太赫兹光谱学方面具有潜力,利用金属界面上高密度电荷电流的潜力。这将推动各种现代技术的进步,包括太阳能电池、人工光合作用和高效光电子设备。 我系博士生张盛、崔永伟和王顺甲分别为论文共同第一作者;陶镇生、吴义政教授为通讯作者。本工作获得了科技部、国家自然科学基金委和上海市科委等基金项目的支持。 论文链接:https://doi.org/10.1117/1.AP.5.5.056006.