一、导读 介质共振体在光场激发下往往展现出独特的近场分布，且由于其低损耗、多功能、可调谐等特性，已成为微纳尺度下自由操控电磁波和增强光与物质相互作用的重要组成元件。然而，在实验中实现介质纳米共振体内部近场的完整三维表征仍面临巨大挑战。近日，复旦大学物理系陶镇生课题组与周磊课题组合作提出了一种利用非线性光学中的固体边带谐波技术、层析介质共振体内三维近场分布的方法。该方法还具备高对比度的偏振和相位分辨能力，能够无接触式地提供体系全面的矢量近场信息。通过利用不同谐波阶次对体系各个深度近场的敏感性差异，对直径约11.2μm、厚度约1.5μm的非晶硅柱的中红外anapole模式进行了三维层析成像，横向分辨率可达920 nm，纵向分辨率可达130 nm。此方法具有丰富的应用前景，可扩展至其他频段、非线性材料和几何构型。相关成果以“Nanometre-resolution three-dimensional tomographic and vectorial near-field imaging in dielectric optical resonators”为题发表在Nature Nanotechnology上。 二、研究背景 为实现高品质因子和强场局域，介质共振通常需要较大的模式体积，因此样品往往较厚，且场主要集中在介质材料内部，这给实验全面探测介质共振模式的近场带来了很大困难。传统的扫描近场光学显微镜（SNOM）是接触式测量，依赖于将振荡探针置于样品表面附近，因此难以获得微米级厚度介质体内不同深度的近场信息；且一般探测Ez分量，往往缺乏偏振分辨能力。电子能量损失谱（EELS）依赖于高速电子束与近场模式的相互作用，但由于电子难以穿透微米级厚度的介质样品，层析成像同样存在困难；此外，EELS只能提供近场振幅信息，缺乏偏振及相位分辨能力。 综上，对于介质体系，需要一种多功能的近场测试方法：1. 能探测（准）暗模式（如anapole模式）近场；2.同时具备振幅、相位和偏振分辨能力；3. 能实现介质内部近场的层析成像；4. 最好是无接触式测量，并能通过单次测量获取全部近场信息。基于此，研究团队利用非线性光学中的固体边带谐波技术，通过收集probe光和pump光的各阶次混频过程的出射光，并分析不同阶次的出射光所携带的三维近场信息，成功地层析重建了中红外介质anapole模式不同深度的近场分布。此外，通过操控probe光的偏振和色散，该方法同样具有偏振和相位分辨能力。总的来说，固体边带谐波成像技术为近场显微成像领域提供了功能强大且前景广阔的方案。 三、研究亮点 图1a和图1b示意性地说明了SNOM和EELS均缺乏层析中红外介质内部近场的能力。图1c展示了基于固体边带谐波的近场显微实验架构示意图：用一束中红外pump光激发介质柱近场，另一束窄束腰的近红外probe光作为局部探针。probe光和pump光在介质中发生多阶次的混频过程，因此出射光将包含多个频率成分，这些频率成分分别携带近场不同的信息。具体来说，(m,n)阶的出射光频率等于m个probe光子和n个pump光子的频率之和。利用光栅和光谱仪搜集各个(m,n)阶次的出射光强度，逐点扫描probe光的探测位置，用于层析重建近场。 图1.各种近场显微成像技术的比较。（a）扫描近场光学显微。（b）基于电子能量损失谱的近场显微。（c）基于固体边带高次谐波的近场显微。 图2a和图2c展示了不同(m,n)阶次混频过程出射光的强度分布I(x,y)，从不同阶次强度分布的显著差异可以看出，它们确实带出了体系近场纵向分布的不同信息，方便用于层析重建。将层析算法拟合结果和实验结果做定量比较，展现了层析重建算法的收敛性和完备性。图2d展示了对实验结果拟合重建得到的近场z向分布、和有限元模拟近场z向分布的比较，二者的一致性说明固体边带谐波显微具有层析近场的能力。 图2.近场模式的层析成像。（a,c）各个阶次出射光强分布，实验vs.层析算法拟合结果。（b）不同阶次混频过程对近场不同深度的敏感性差异。（d）（基于实验的）层析拟合重建近场z向分布vs.（基于有限元的）模拟近场z向分布。 图3展示了该方法的偏振分辨能力。通过理论推导和实验结果说明，(2,-1)阶次具有良好的近场偏振分辨能力。通过固定pump光偏振，改变probe光偏振（分别取平行于和垂直于pump光偏振的方向），实验测量得到同一近场两个正交偏振分量的强度分布，并和有限元模拟结果进行了对比。 图3.偏振分辨的近场显微。（a）(m,n)=(2,-1)阶次的偏振分辨能力，纵轴代表出射光强随着probe光和pump光之间夹角的变化。（b）模拟薄样品的近场强度和偏振（矢量）分布。（c-f）实验得到的近场不同偏振分量的强度分布vs.有限元模拟结果。 图4展示了该方法的相位分辨能力。当pump光和probe光均为频谱展宽很小的单频光时，不同阶次之间在频谱上彼此间隔很远；通过实验上制备包含多频率组分、且相位色散已知（二阶啁啾）的probe光脉冲，各个阶次之间的光谱区域开始出现如图4e和图4f所示的干涉条纹。这些干涉行为对应于两种混频过程的非线性极化强度的相干叠加，而非线性极化强度本身相位和近场相位有关，通过推导干涉相长（极大值）的条件，可以反推出近场相位信息。图4g展示了实验反推相位分布和有限元模拟相位分布的对比结果图。 图4. 相位分辨的近场显微。（a）两个不同阶次(2,-1)和(2,+1)之间的量子路径干涉测量近场相位的示意图。（b）薄样品的y偏振强度分布图。（c-f）沿（b）中不同路径扫描，得到的两个阶次光谱交叠区域的干涉条纹演化，理论模拟结果vs.实验测量结果。（g）根据干涉条纹最大值提取的近场相位分布vs.有限元模拟近场相位分布。 四、总结与展望 该研究提出了一种基于固体边带谐波的无接触式近场超分辨成像技术。通过测量和分析不同阶次非线性混频过程的出射光强分布，该方法同时实现了层析、偏振和相位分辨，展现出全面解析介质近场的能力。未来可进一步推广至其他频段、材料、几何或电磁模式，并可进一步探索时域分辨的可能，为探索超快动力学和强场物理提供坚实的实验工具。 复旦大学物理系博士生朱冰冰、蔡青男、刘雅欣和张盛为论文共同第一作者；复旦大学物理系陶镇生教授和周磊教授为论文通讯作者。本工作获得了科技部重点研发专项（Grant No. 2022YFA1404700， 2021YFA1400200），国家自然科学基金委（12274091，12221004和62192771），以及上海市科委（22JC1400200， 23dz2260100）等项目的支持。 文章链接：https://doi.org/10.1038/s41565-025-01873-9
