一、导读 在纳米光学研究中，等离激元纳米天线因其独特的光场调控能力而备受关注。然而，如何精度测量其近场光学特性，尤其是光谱和偏振信息，一直是实验挑战。近日，复旦大学物理系陶镇生课题组和光子晶体课题组合作提出了一种基于非线性光学的全新近场成像方法，通过简并四波混频（Degenerate Four-Wave Mixing, DFWM）技术，实现对等离激元纳米天线的光谱与偏振分辨近场成像。研究成果不仅实现了金属纳米天线光场调控效应的高精度近场成像，还揭示了纳米天线局域场的频域调制及超快动力学特性，为纳米光学器件设计和等离激元增强非线性光学应用提供了重要指导。相关成果以“Spectrum and Polarization-Resolved Nonlinear Optical Near-Field Imaging of Plasmonic Nanoantennas”为题发表在Nano Letters上。 二、研究背景 等离激元纳米天线基于表面等离子共振将电磁能量局域于亚波长尺度，并显著增强局域光场。这种增强效应已广泛应用于超分辨光学成像、非线性光学转换、光学天线及量子光学等前沿领域。然而，由于局域场尺度极小、响应高度依赖于偏振和频率，准确测量其空间分布仍面临挑战。 传统的扫描近场光学显微镜可用于探测纳米尺度的光场分布，但受限于探针效应，易对局域场造成干扰，从而影响测量精度。此外，电子能量损失谱虽可解析局域场信息，但其高真空工作环境限制了样品的选择范围。相比之下，利用外部探测光脉冲激发增强的等离激元近场，并分析其非线性光学响应，为近场成像提供了一种有前景的替代方案。非线性混频过程所固有的偏振敏感性，以及可同时获取的光谱信息，使得该方法能够提供关于等离激元近场的完整矢量信息。然而，目前在这一方向上的研究仍较为有限。 三、研究亮点 该研究提出了一种基于简并四波混频的非线性光学近场成像方法，通过中红外泵浦和近红外探测，实现对金纳米天线的高分辨率成像。在实验中，中红外激发产生的近场穿透至硅基底，并通过DFWM过程进行探测，实现了偏振选择性近场增强的直接观测。图1a为金纳米天线阵列的扫描电子显微图。实验测得的x偏振和y偏振近场分布如图1c所示，相应的模拟结果如图1d所示。实验结果表明，x偏振分量主要集中在纳米天线的两端，而y偏振分量则出现在天线的四个角上。这种特定的偏振模式来源于天线结构的各向异性及其对共振模式的选择性耦合，直接展示了等离激元纳米结构对偏振场的精确调控能力，为偏振敏感纳米光子器件的设计提供了实验依据。 图1.偏振分辨的近场成像结果。(a)金纳米天线阵列的扫描电子显微图。(b)单个金纳米天线的模拟近场分布。(c)实验测得的x偏振（左）和y偏振（右）近场分量。(d)与(c)对应的模拟近场成像结果。 该方法具备光谱分辨能力，使得可以进一步研究等离激元纳米天线局域场的频域调制效应。图2a展示了沿y方向扫描（对应图2c中的蓝色虚线）时DFWM光谱的变化。实验结果表明，DFWM信号在y = 0处达到峰值，这表明在金纳米天线附近局域场得到了增强。图2b显示了DFWM光谱的中心频率沿相同轨迹的变化，在近场增强区域观察到了明显的红移现象。这种现象表明，纳米天线对局域场的增强作用是具有随位置变化的频率选择性，不同区域的共振响应会导致不同的频域调制。这一结果为深入理解等离激元共振的局域响应提供了关键实验证据，并可能为基于等离激元共振的光谱调控应用提供新思路。 图2. 光谱分辨的近场成像结果。(a)沿图1c所示轨迹测得的实验DFWM强度分布。(b)归一化后的实验DFWM强度。 (c-d)与（a-b）对应的模拟结果。(e) 金纳米天线阵列的模拟反射率（橙色）与实验测得的中红外泵浦光振幅（蓝色）。(f)由实验与模拟得到的DFWM中心频率随y的变化关系。 解析纳米等离激元的近场光谱响应不仅提供了对局域场增强效应的深入理解，也为研究等离激元场的局部时间波形打开了新可能性。实验中直接提取了DFWM光谱信息，并沿y方向（参见图1c）分析了近场的时间演化。除了观察到近场增强外，我们还发现了近场波形的相位偏移现象。 图3. (a) 沿图1c所示轨迹的金纳米天线近场模拟时间轨迹。(b)提取的近场时间轨迹，包括共振中心位置（y = 0）、非共振区域（y = 2.5 μm）以及硅膜上的参考信号。 四、总结与展望 该研究提出了一种高分辨、非接触式的非线性近场成像技术，实现了对等离激元纳米天线的偏振和光谱分辨成像，并揭示了共振诱导的频域调制效应。该方法实现了亚波长分辨率，为等离激元增强光学场的研究提供了深入见解，并展示了其在中红外纳米光子学中的潜在应用价值。这一方法为等离激元研究提供了坚实的实验工具，为复杂纳米结构的近场成像开辟了新路径，未来可进一步拓展至动态光场探测、超快光学过程研究以及偏振控制纳米器件的优化设计。 复旦大学博士后刘雅欣、王佳俊为论文共同第一作者；陶镇生教授为论文通讯作者。本工作获得了科技部、国家自然科学基金委、上海市科委以及中国博士后基金会等基金项目的支持。 文章链接： https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06081
