近日，复旦大学物理学系吴施伟研究团队开发了相位分辨的非线性磁光显微技术，在二维层间反铁磁材料中发现了“磁多态性”，实现了原子级层分辨的磁多态分辨与调控，有望服务于类脑计算、人工智能等前沿技术领域。伦敦时间2025年1月13日，相关研究成果以“Resolving and routing magnetic polymorphs in a 2D layered antiferromagnet”为题，发表在Nature Materials期刊。 近年来，二维磁性材料已成为凝聚态物理、材料科学和量子信息技术领域的研究前沿体系。这类材料凭借其独特的层状结构为调控低维自旋量子物态提供了全新的研究平台。在众多二维磁性材料中，二维层间反铁磁材料尤为引人注目。这种材料系统的磁结构表现为每一层内是铁磁性单元，具有两种磁性状态（例如“←”和“→”），层与层之间的磁序反向排列，并可通过外部手段如磁场、电场或机械应力等实现层级调控。基于这一特性，二维层间反铁磁材料可出现大量具有相同总磁化而又具有不同磁结构的磁态，这一现象被称为“磁多态”（图1a）。 有趣的是，随着层数的增加，磁态的数量遵循中国古代著名的“杨辉三角”数学模型（图1b），磁态数量可通过磁结构的层数和总磁化得以确定。这一天然的组合学特性预期能够在自旋量子计算系统中解锁全新的设计架构，服务于类脑计算、人工智能等前沿技术领域。然而，由于传统实验手段或是对材料的总磁化强度敏感（如反射式磁圆二向色性，磁光克尔效应等），或是只适用于研究块体材料（如中子散射，X射线衍射等），对于仅原子级厚度、微米级横向尺寸的二维磁性材料表征极为困难。针对这一研究难点，吴施伟课题组依托多年在尖端科学仪器研制和实验技术开发上的积累，首次在二维层间反铁磁材料CrSBr中发现了自然界中天然存在的磁多态现象，并成功实现了对磁多态的精确分辨与调控。 图1| (a) 二维层间反铁磁材料的“磁多态性”，(b) “杨辉三角”组合数学 由于国际上尚无能够有效研究二维反铁磁性的实验技术和设备，研究团队首先必须依靠科研设备的自主研发来探索这一科学的“无人区”。吴施伟课题组经过多年积累，成功研制了具有自主知识产权的无液氦多模态磁光显微系统（图2a）。这套能够在强磁场下实现非线性磁光显微测量的尖端科学装置，为研究二维系统中的新奇磁学现象提供了全新的实验平台。2019年，吴施伟课题组应用这一自研系统，结合非线性光学二次谐波技术，成功在二维反铁磁性材料CrI3中发现了源于层间反铁磁性的巨大非互易二次谐波响应，相关研究成果发表于《自然》主刊，为二维反铁磁材料的研究提供了全新的方法，也为反铁磁材料的物性探索奠定了坚实基础。 “非线性光学二次谐波效应的信号强度不取决于材料的总磁化强度，但对材料晶格和磁结构的对称性极为敏感，因此特别适合于表征常规实验手段无法探测的二维反铁磁性。”吴施伟教授介绍说：“然而，常规二次谐波表征技术往往只探测信号光的强度，却丢失了光的相位信息，而相位信息则是有效分辨磁多态的关键。”为此，团队抓住了在研究领域中的先发优势，进一步开发了具有相位分辨能力的非线性显微表征技术 [Opt. Lett. 49, 2117-2120 (2024)]，并将其与磁光显微系统进行了结合（图2b）。 在众多简并的磁多态结构中，磁结构之间通常存在时间反演或空间反演的自旋态关联，这种关联导致它们产生的二次谐波信号在光学相位上呈现出反相位特性。通过引入一束参考光分别与这两种具有相反相位的磁致二次谐波信号进行干涉，便可以观察到干涉相长或相消的非线性信号（图2c）。“尽管这一原理并不复杂，但将其真正应用于具体实验测量中却是一个巨大的挑战。”博士研究生洪璨煜表示：“幸运的是，我们的实验装置完全由团队自主设计和研发，这给予了我们对设备进行升级和深度改造的能力，使其在已有的世界领先水平上更进一步。”研究团队随后以二维层间反铁磁材料CrSBr为研究对象，利用相位分辨的光学二次谐波技术，首次成功分辨了双层CrSBr中的简并磁多态（图2d）。 图2 | (a)吴施伟课题组自主研制的无液氦多模态磁光显微系统，(b) 光学测量系统结构图，(c)相位分辨非线性二次谐波技术的基本原理，(d) 2层CrSBr的相位分辨二次谐波显微成像，显著区分了两个简并的磁多态 随着层数的增加，更厚层数的CrSBr预期能够展现更多简并的磁多态现象。为此，研究团队进一步对四层CrSBr中潜在的磁多态进行了表征。有趣的是，当四层CrSBr孤立存在、不与其他层数的CrSBr连接时（图3a），其磁性翻转表现出明显的随机性（图3b）。然而，当四层CrSBr的侧面与其他层数的CrSBr相连接后，其磁翻转行为却变得高度稳定。研究团队经过深入分析后认为，非孤立四层的磁翻转行为受到了侧面其他层数区域的影响，其它层数区域的磁态翻转能够通过层内磁交换相互作用，传播并决定性地改变四层CrSBr内某一层的磁态。这种近邻区域之间的层内耦合效应被团队命名为“层共享”效应。 “二维层间反铁磁材料中极强的层内铁磁耦合，使每一层CrSBr都可被看作是一片二维形态的磁性‘线缆’，自旋结构在某一区域的翻转将有机会通过这条‘线缆’传输到一整层，从将不同层数的区域连接在一起。”博士后孙泽元解释道，“既然这种‘线缆’效应存在，那么是否可以通过剪断‘线缆’，人为改变磁多态的演化呢？”为了验证这一猜想，研究团队尝试对四层CrSBr的近邻区域进行激光的原位切割编辑。令人惊喜的是，当四层CrSBr与其近邻的六、七层区域相连接时（图3c），其表现出多畴的磁多态行为（图3d）；然而，当通过激光切割将四层CrSBr与近邻区域的连接人为断开后，其磁多态行为发生了显著变化（图3e）。这一实验结果直接证明了“层共享”对CrSBr磁多态行为的决定性影响，也表明通过外部编辑可以有效调控磁多态的演化。这一发现不仅深化了对二维磁耦合机制的理解，还为设计可用于未来人工智能芯片的高密度类脑计算架构、自旋量子计算架构提供了全新的技术路径。 图3| (a)孤立的四层CrSBr，(b)孤立四层CrSBr的光学二次谐波显微成像，三张图分别为三次重复测量，变现出随机的磁多态磁畴，(c)非孤立的四层CrSBr，(d-e)激光切割改变四层CrSBr的磁多态转变行为。 上海科技大学的米启兮和柳仲楷教授课题组为本工作提供了CrSBr晶体，复旦大学沈健、吴义政、袁喆和刘韡韜教授等共同参与研究讨论。博士后孙泽元和博士研究生洪璨煜是本工作的共同第一作者。这项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市科委、上海市教委和中国博士后基金等项目经费的支持。 论文连接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-02074-w 研究支持：国家重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市科委、上海市教委、中国博士后科学基金等。 作者单位：复旦大学、上海科技大学等。
