近日，我系应用表面物理国家重点实验室李世燕教授课题组与华东师范大学徐杨研究员、南方科技大学梅佳伟副研究员等合作，利用极低温热输运手段，避开了无序对实验结果的直接干扰，系统地研究了广受关注的笼目晶格自旋液体候选材料ZnCu3(OH)6Cl2及其相关材料ZnCu3(OH)6FBr的基态及其中可能存在的磁激发的本征性质，指出无序对于本征性质存在较大影响。相关研究论文以“Heat Transport in Herbertsmithite: Can a Quantum Spin Liquid Survive Disorder?”为题，于2021年12月23日发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters)上。李世燕教授、徐杨研究员和梅佳伟副研究员为共同通讯作者，我系博士生黄烨煜、华东师范大学徐杨研究员和南方科技大学博士生王乐为共同第一作者。

在笼目晶格体系中，ZnCu3(OH)6Cl2长久以来都被认为是最有可能实现量子自旋液体态的候选材料。关于它的基态的理论研究非常丰富，研究者提出了价键晶体、量子自旋液体等众多可能性。其中存在的磁激发的种类，具有怎样的色散关系等问题同样也是众说纷纭。然而，由于ZnCu3(OH)6Cl2单晶中存在着有磁性的铜离子和无磁性的锌离子的互掺（尤其是铜离子占据笼目层间锌离子的位置）导致的无序 （见图（a）），许多实验难以把杂质的贡献和笼目层的本征贡献区分开，甚至产生了相互矛盾的结果，这也给对理论的甄别带来了困难。除此以外，无序对该体系基态性质有多大的影响也是一个亟待解决的问题。

由于笼目层间磁性铜离子杂质本身是局域的，相互之间也不存在完整的热通路，所以这些杂质本身不会直接贡献热导率，只会通过散射等方式影响参与热输运的准粒子的热导率行为。李世燕课题组利用了极低温热导率直接对ZnCu3(OH)6Cl2及其相关材料ZnCu3(OH)6FBr基态的本征性质和准粒子激发进行了系统的探究。实验发现在极低温下，从零场到最高15 T的磁场，ZnCu3(OH)6Cl2的热导率只表现出微弱的磁场效应（见图（b）），且对不同磁场下的数据进行幂指数拟合均得到较小的没有物理意义的负线性剩余项（见图（c），以零场为例）。这些结果表明热导率中不存在本征磁激发的直接贡献，但表现了磁自由度（包括无序）对声子的散射。ZnCu3(OH)6FBr虽然具有不同于ZnCu3(OH)6Cl2的笼目层堆叠方式，但它的热导率结果也是类似的。

图（a）ZnCu3(OH)6Cl2的笼目晶格结构简图，铜离子和锌离子的互掺无序用红圈标出；（b）ZnCu3(OH)6Cl2在不同磁场下的热导率结果；（c）ZnCu3(OH)6Cl2在零场下的热导率结果，实线为0.35 K以下的数据的幂指数拟合。

上述热导率结果直观地揭示了具有自旋子费米面或者狄拉克自旋子能谱的无能隙量子自旋液体、能隙在10 T以上磁场中关闭的有能隙量子自旋液体等大部分现有的关于ZnCu3(OH)6Cl2基态的理论方案并不适用，这些结果也对未来关于笼目晶格基态性质的研究具有指导意义。考虑到无序对热导率的影响，李世燕课题组对ZnCu3(OH)6Cl2基态提出了两种可能：（1）量子自旋液体态中的磁激发被无序引起的一些热通路断点局域住，因而无法进行宏观上的热输运。（2）无序的存在使得基态从量子自旋液体转变为价键晶体、随机单态等其他量子顺磁态，其中本身就不存在巡游的磁激发。

该项目受到国家自然科学基金委、科技部、以及上海市科委的资助。

论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.127.267202