近日，我系吴施伟和刘韡韬教授课题组合作揭示了拓扑材料中非线性光学响应与线性能带结构的直接关联，并报道了狄拉克费米子非线性光学响应的三种普适特征。相关研究论文以 “Nonlinear optical signatures of topological Dirac fermion”为题于2024年6月19日发表在国际权威期刊《Science Advances》上。

近年来，拓扑材料的非线性光学响应引起了广泛关注。显著的二次谐波效应和体光伏效应、奇异的圆偏光伏效应等非线性响应，有助于揭示电子波函数的量子几何与拓扑性质，并且展现出在光子学与光电子学领域的应用潜力。这些拓扑材料的低能电子普遍表现为具有线性能带结构的狄拉克费米子行为，但是，其非线性光学响应与线性能带结构的直接联系尚不清楚。这一问题阻碍了人们对拓扑材料非线性光学响应的机制理解与应用。

研究团队基于过去在石墨烯非线性光学研究领域的积累【Nat. Photonics 12, 430-436 (2018)；Phys. Rev. Lett. 122, 047401 (2019)等】，以线性能带区间高达2 eV的拓扑节线半金属ZrSiS为例，给出了拓扑狄拉克费米子非线性光学响应的三种普适特征：包括显著的电四极矩二次谐波响应、三阶非线性四波混频中的量子跃迁干涉效应和幂指数发散行为。该样品的体相是具有中心反演对称的四方结构，二次谐波响应是电偶极矩辐射禁止的，但是研究团队却探测到了显著的光学二次谐波响应。通过具有偏振分辨的斜入射测量方式，团队确认了二次谐波信号来源于体相的电四极矩响应（图1）。在常规体系中，这类响应往往非常微弱而难以观测。而狄拉克费米子的响应会使其强度大幅增强。除了电四极矩贡献的光学二次谐波，团队还将目光扩展到三阶非线性光学响应（图2）。通对加法型四波混频和减法型四波混频的强度比较，研究结果揭示了狄拉克费米子中不同量子共振跃迁通道之间的干涉效应，使得减法型四波混频的强度高出加法型四波混频至少两个量级。更为有趣的是，随着两束入射光的频率差的减小，减法型四波混频的强度呈现出频率差倒数的4次方的发散行为。经过理论分析，四波混频的幂指数发散行为正是来自狄拉克费米子的特征响应。

研究团队所发现的狄拉克费米子的三种非线性光学响应特征，不仅可以适用到其他拓扑材料中，更是可以推广到非线性霍尔效应和高次谐波等其他非线性光学响应。这项工作为探索拓扑量子材料在非线性光子学和光电子学的实际应用提供了理论基础。

吴施伟教授和刘韡韬教授为共同通讯作者，我系博士生夏和鸣为论文第一作者。本研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市科委、上海市教委等经费的支持。中科院物理所石友国研究员课题组提供了高质量的ZrSiS样品。中国科学技术大学沈大伟教授课题组提供了ARPES表征。长春光机所程晋罗研究员提供了理论支持。

图1.电四极矩诱导的二次谐波响应

图2.四波混频中的量子干涉效应和指数发散行为

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adp0575