李世燕课题组在铁基超导体中发现了随层数依赖的超导电性
发布时间: 2024-06-14     文章作者:     访问次数: 138


近日,我系/应用表面物理国家重点实验室李世燕教授课题组与浙江大学合作,借助电输运手段对铁基超导体CsCa2Fe4As4F2Cs-12442CaKFe4As4在不同厚度下进行了系统的研究,发现单层Cs-12442的超导转变温度(Tc)比块材母体降低了20%,相比之下,3CaKFe4As4Tc比块材母体降低了46%,显示出更显著的维度效应。进一步地,通过比较材料的电阻率各向异性和c方向超导相干长度,研究团队归纳出层状超导体在趋近二维极限下Tc变化的经验规律。相关成果以“Layer-Dependent Superconductivity in Iron-Based Superconductors CsCa2Fe4As4F2 and CaKFe4As4为题发表在《纳米快报》(Nano Letters 24, 68216827 (2024))。李世燕教授与浙江大学曹光旱教授为共同通讯作者,我系博士生孟可、博士后张旭、博士生宋伯钦和浙江大学博士生李佰卓为共同第一作者。


对于三维块材超导体,当其被减薄至趋近二维极限时,人们自然会好奇,这种维度的改变将如何影响超导电性。一般来说,对于常规的层状超导体(例如NbSe2),随着层数减少,其Tc显著降低,呈现明显的维度效应。然而,对于铜基超导体Bi2Sr2CaCu2O8+δBi-2212,其单层的Tc与块材母体几乎相同,说明Bi-2212本身就具有很强的二维性质。NbSe2Bi-2212在二维极限下的超导行为截然不同,这就提出了一个问题:导致这种迥异的维度效应的原因是什么?值得注意的是,Bi-2212 的二维性质显然与其极高的电阻率各向异性(ρc/ρab)有关,其各向异性在105数量级。另一方面,Bi-2212的二维性质还表现在极短的c轴的超导相干长度(ξc ≤ 0.6 Å)。相比之下,NbSe2的各向异性要小数个量级(ρc/ρab ~ 102),而其ξc23 Å也远高于Bi-2212。这种差异自然引出一个问题:各向异性和相干长度是否可能是影响超导维度效应的关键?如果是,那么各向异性、相干长度与二维极限下的Tc变化之间是否存在确定的关系?


为了解答上述问题,李世燕教授课题组与合作者选取两种密切相关的铁基超导体——Cs-12442CaKFe4As4作为研究对象。这两种超导体具有相同的空穴掺杂浓度,并且Tc均在30 ~ 35 K范围,但二者的各向异性差异明显。Cs-12442体系的各向异性是FeAs超导体中最强的,可达103量级。作为对比,CaKFe4As4的各向异性仅为101量级。因此,这两种超导体可以作为研究超导维度效应背后规律的理想候选材料。


1(a) Cs-12442的晶体结构示意图;(b) 薄层Cs-12442样品的光学图像,使用光学显微镜透射模式拍摄,不同区域对应的层数已分别标注。(c)使用原子力显微镜扫描的薄层Cs-12442样品表面形貌,扫描区域对应图b中黑色方框所围区域。(d) b中不同层数区域的透射率随层数的关系,蓝色直线根据比尔-朗伯定律线性拟合得到。(e) 沿着c图中白色直线读取的高度截面曲线,相邻层之间的台阶高度约为1.6 nm,对应半个Cs-12442原胞的高度。


借助氧化铝辅助机械剥离技术,研究团队首次成功制备出单层Cs-12442和薄层CaKFe4As4,并通过研究超导随层数的依赖关系,发现两种材料的维度效应存在显著差异。对于Cs-12442,在厚度减薄的过程中,其Tc起初保持不变;而在4层以下,Tc随层数减少而逐渐降低。进一步研究发现,薄层Cs-12442中存在空穴过掺杂现象。经过离子液体调控以抵消掺杂效应之后,单层Cs-12442Tc相比块材依然降低了20%,说明其中存在维度效应对超导的影响。而对于CaKFe4As4,其5 层、4层和 3 层的Tc相比块材母体分别降低了 14%22% 46%,显示出比Cs-12442更明显的维度效应。


2(a) 薄层Cs-12442器件示意图。(b) 单层Cs-12442器件实物图。(c)单层与块材Cs-12442的归一化电阻R/R250 K随温度的变化关系。(d)1 ~ 4层以及块材Cs-12442的归一化电阻R/R100 K随温度的变化关系。可以明显看出,随着厚度减薄至趋近单层极限,Cs-12442Tc逐渐降低。

3(a) 2Cs-12442的结构示意图,绿色虚线圆圈表示表面Cs原子缺失的情形。(b) 不同厚度Cs-12442的霍尔电阻随磁场的变化关系。(c) Cs-12442的空穴浓度随厚度(层数)的变化关系。(d) 不同调控条件下单层Cs-12442的电阻-温度曲线。可见随着调控进行,单层Cs-12442Tc逐渐提高。插图为调控器件示意图。(e) Cs-12442Tc随层数的依赖关系,红色圆圈为未经离子液体调控的结果,蓝色圆圈为经过调控的结果。


4(a)薄层CaKFe4As4的光学图像,使用光学显微镜透射模式拍摄,不同区域对应的层数已分别标注。(b)a中不同层数区域的透射率随层数的关系,红色直线根据比尔-朗伯定律线性拟合得到。(c) ~ (f) 3层、4层、5层、6层以及块材CaKFe4As4样品的电阻-温度曲线。


结合上述发现,研究团队比较了Bi-2212Cs-12442NbSe2CaKFe4As4四种超导体的Tc随层数的变化关系,发现超导的维度效应与母体材料的各向异性有明确关联。进一步分析认为,这种关联与超导体的ξc有关,由此可以得出一条经验性的规律,即Tc/Tcbulk log(ξc/dmonolayer)。这一经验规律不仅有助于人们深入了解维度的作用,还为探索新的二维超导体提供了指南。在此基础上,人们可以直接预测新的单层超导体的Tc。这对于二维超导体及其异质结的应用有重要意义。


5(a) Bi-2212Cs-12442NbSe2CaKFe4As4的薄层Tc与块材母体Tc的比值(Tc/Tcbulk)随层数的变化关系。(b) 不同层数对应的Tc降低幅度(Tc/Tcbulk)与母体材料的各向异性(ρc/ρab)的关系。虚线表示大致的变化趋势。(c)薄层超导体的Tc降低幅度(Tc/Tcbulk)与ξc和单层厚度比值(ξc/dmonolayer)的关系。可以看出,对于3以下情形,Tc/Tcbulklog(ξc/dmonolayer)大致呈线性关系,而当层数达到4层后,这种线性关系不再适用。


该项目受到了国家自然科学基金委、科技部、和上海市科委的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01725


【关闭窗口】