气体高次谐波产生是一种极端非线性光学过程。通过高能量飞秒激光脉冲激发气体，可以产生覆盖整个软X射线区域的相干光束，对科学研究和实际技术应用都很重要。例如，产生高亮度的软X射线辐射可以覆盖很多特定元素的吸收边，如“水窗”（282 eV<ℏω<533 eV），从而可以用来做很多元素分辨的超快光谱学研究。另外，宽带的谐波光可以用来产生阿秒脉冲，这对于人们探索发生在阿秒时间尺度的超快电子动力学过程有很大帮助。

从单原子角度而言，经典的三步模型告诉我们，原子最外层电子在激光场的作用下发生隧穿电离，随后在激光场中加速运动，并被重新拉回母核后释放高次谐波光子(Phys.Rev.Lett.71.1994-1997,(1993))。然而，在实际应用中，为了产生高亮度的谐波辐射，还需要满足不同原子发射的谐波光具有相同的相位，即满足宏观相位匹配条件。在相位匹配条件中，导致谐波光和驱动光之间相速度不同，即色散，的来源主要有：聚焦几何相位、中性原子色散、等离子体色散以及谐波偶极矩相位。而临界电离率的概念在这里是至关重要的，因为它决定了在达到相位匹配的同时所可以使用的最高驱动激光场强度(Phys.Rev.Lett.83.2187-2190,(1999))。

而在最近的一项合作研究中，我们揭示了由高强度、少周期驱动激光场在气体等离子体中的亚周期光场形变等非绝热效应产生了高次谐波的第二个临界电离率，它极大的扩展了在满足相位匹配条件下所能产生的高次谐波光子能量。我们通过实验和理论结果的比较证明了非绝热临界电离率的重要性。例如，我们实验上研究了脉冲宽度9 fs，波长1030 nm的激发光脉冲，在400 Tw/cm2的场强条件下，可以拓展在氩气中的产生的谐波光谱至125 eV而同时保证亮度能满足光谱学和成像测量的需求，这比经典临界相位匹配条件所决定的谐波光子能量要高出50 eV。更进一步我们提出了一个模型，可以用于预测对于不同脉冲长度、激发光强度以及不同气体中所能达到的光子能量。模型同时也揭示了在应用少周期中红外强激光场驱动产生谐波时，非绝热相位匹配效应会变得越来越重要，足以拓展光谱覆盖整个软X射线波段。这些发现对于开发高亮度软X射线相干光源在光谱学和成像方面的应用非常重要。

本研究成果以“Extension of the bright high-harmonic photon energy range via nonadiabatic critical phase matching”为题，于2022年12月23日发表在《科学·进步》（Science Advances）上。我系陶镇生教授，南京理工大学应用物理系金成教授为共同通讯作者，陶镇生课题组博士生付宗源、陈玉东为共同第一作者。该项研究工作得到了复旦大学物理学系、应用表面物理国家重点实验室、国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目和上海市科技基础研究计划项目的大力支持与资助。

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add7482

课题组链接：https://phys.fudan.edu.cn/16/4b/c7605a136779/page.htm

图A.周期脉冲驱动的非绝热气体高次谐波过程示意图。图中展示了由于等离子体带来的散焦导致的激光强度衰减（黑色虚线）、激光脉冲电场由于蓝移效应发生了形变（红色电场线）以及沿z轴传播方向气管中电离率的变化（蓝色圆圈表示电子）。插图：非绝热条件下由于电场形变引起的电子轨迹调制，实线表示入射驱动激光场，虚线表示形变后的电场；B.在脉冲中心时刻的气体电离分数，和驱动光电场强度的关系。