一、导读 在强激光场中，电子经历隧穿电离、加速与回碰等过程，进而产生极紫外高次谐波辐射，这是产生阿秒脉冲的基本原理，也是2023年诺贝尔物理学奖的核心成果。然而，除了高次谐波产生（HHG），隧穿电离过程还有一定概率将电子激发至原子的高能里德堡态。强场激发里德堡态不仅拓展了我们对基本物理过程的理解，也有望在中性原子加速、窄带极紫外相干光源、多光子量子调控等前沿应用中发挥作用。 近日，复旦大学物理学系陶镇生课题组与上海交通大学何峰课题组合作，采用双色反旋圆偏振（TCCP）激光场驱动氩原子体系，结合实验与理论系统研究了飞秒强激光脉冲下电子重新捕获至里德堡态的动态过程。研究不仅首次在实验上揭示了电子在激光脉冲结束后被重新俘获的微观机制，还发现由此产生的相干极紫外自由感应衰减（XFID）辐射，其偏振态可通过驱动激光场进行调控。该成果为产生具有结构化偏振特性的窄线宽、超短极紫外脉冲开辟了新路径。相关成果以“Resolving Recapture Dynamics of Rydberg Electrons via Laser-Driven Frustrated Tunneling Ionization”为题发表在Physical Review Letters上。 二、研究背景 随着激光技术的发展，飞秒激光脉宽不断缩短，峰值强度不断提升，强激光场与原子分子相互作用所引发的一系列非线性过程已远超微扰理论的适用范围。其中，强场驱动下的原子电离过程，是一系列非线性强场物理现象的起点。自爱因斯坦提出光电效应以来，强场物理逐步发展出多种电离机制，如多光子电离、隧穿电离及重散射双电离等。 在受挫隧穿电离（frustrated tunneling ionization, FTI）机制中，电子在穿越势垒后受到激光场加速，由于动能较低，可能被原子库仑势重新俘获至高能里德堡态。近年来，关于FTI过程下里德堡态激发的研究逐渐展开，但多数集中于单色激光场驱动，主要考察激发原子的产率或XFID信号强度对激光参数（如椭偏率、载波包络相位）的依赖。这些研究展示了FTI与高次谐波生成（HHG）机制间的联系，但对电子何时、如何重新俘获到里德堡态仍缺乏明确的实验验证与动力学机制的揭示。 三、研究亮点 本研究利用TCCP场在三维轨迹控制方面的高度自由度，系统比较了XFID与HHG辐射在椭偏率、激光强度及偏振态方面的响应差异。与以往研究不同，本工作突出了两者在强场响应机制上的本质区别： 1. XFID的椭偏率对驱动光场的对称性破缺更为敏感； 2. XFID在特定的TCCP强度比下产生最强信号，而HHG的最优强度比则随总场强发生变化； 3. XFID对激光椭偏度的响应灵敏度高出HHG若干数量级。 这些差异表明，XFID的形成机制涉及跨越多个光学周期的电子再俘获过程，明显有别于单周期内完成的HHG过程。 如图1所示，图1a和1b展示了在TCCP驱动下分别获得的XFID与HHG实验谱图。图1c显示了两种辐射的椭偏率随强度比𝐼2𝜔/𝐼𝜔的变化规律，实线为在脉冲宽度条件𝜏2𝜔≈2𝜏𝜔下的含时薛定谔方程（TDSE）模拟结果，蓝色虚线为等脉宽条件（𝜏2𝜔=𝜏𝜔）下的TDSE结果。实验与模拟均表明：XFID因其依赖多周期电子轨迹，更容易受到驱动光场对称性破缺的影响，导致其辐射椭偏率显著低于HHG，进一步验证了FTI再俘获机制的独特动力学特征。 图1. 双色反旋圆偏光场驱动下的XFID (a)与HHG (b)实验光谱。(c) HHG和XFID辐射的椭偏度随强度比(𝐼2𝜔/𝐼𝜔)的依赖。 进一步地，通过调控组合光场的相对强度比(𝐼2𝜔/𝐼𝜔)，研究团队测量了不同条件下HHG和XFID辐射的亮度（图2a和2b）。结果显示，二者均存在一个对应于最强辐射信号的最优强度比𝛾0，但表现出显著差异：XFID在较宽的总强度范围内，其最优强度比稳定在约2.2；而HHG的最优比值则随着总光强的变化从2.8平滑变化至5.8（图2c）。这一对比揭示了两类过程在电子动力学上的根本差异，反映出进入里德堡态的电子对驱动场结构的响应极低的敏感度。 为揭示其中的物理机制，研究团队结合经典轨道蒙特卡洛（CTMC）模拟与TDSE数值计算，系统分析了TCCP场中单电子的运动轨迹。模拟结果与实验结果高度一致。进一步的CTMC分析揭示了电子俘获的时间依赖性：图2d、2e和2f分别展示了电子在脉冲峰值后被电离，并在经历1个、3个和10个光学周期后被重新捕获的概率分布。其中，“10个周期”对应于驱动脉冲结束后发生的再捕获过程。研究表明，仅有跨越多个周期、尤其是在脉冲尾部发生的再俘获轨迹，才能解释实验中观测到的𝛾0≈2.2。因此，该测量不仅首次提供了强场里德堡电子再俘获过程的精确时标，还为理解FTI机制下的电子动力学提供了重要依据。 图2. 不同总强度(𝐼total)下HHG (a)和XFID (b)辐射的亮度随相对强度比(𝐼2𝜔/𝐼𝜔)的依赖。(c) HHG和XFID辐射的最优强度比(𝛾0)随总强度的依赖。符号代表实验数据，实线和虚线分别代表TDSE和CTMC模拟结果。(d-f) 捕获条件改为电子在电离后1周期、3周期和10周期后被重新捕获，XFID强度依赖于强度比(𝐼2𝜔/𝐼𝜔)的CTMC模拟结果。插图给出了相应条件下电子的典型轨迹。 最后，研究还比较了XFID与HHG对驱动光椭偏度的响应特性（图3a）。实验中，通过逐步改变驱动激光的椭偏度，测量了对应的XFID与HHG辐射亮度（辐射偏振态见图3插图）。结果显示，采用TCCP驱动场时，HHG强度相较于线偏振激光仅降低约3倍，符合此前研究报道；而XFID辐射强度则急剧下降两个数量级，TDSE模拟亦良好重现了这一现象。这一对比再次印证了两种辐射过程对驱动光偏振的本质差异。 机制上，这种差异源自两种过程对电子轨迹的依赖性不同：HHG主要依赖于较高电离率及闭合电子轨道；而XFID要求电子在脉冲结束后以接近零动能被精确俘获至里德堡轨道。电子最终动能与其诞生时刻对应的矢势平方成正比。在线偏振场中，矢势存在为零的时刻（图3b中红点），利于电子被俘获；而在TCCP场中，矢势最小值始终非零（图3c中红点），显著降低了再俘获的概率。这一物理差异直接导致了XFID强度对驱动场椭偏度的高度敏感性。 图3. (a) XFID和HHG辐射的归一化强度与驱动激光椭偏度的关系 (εω和ε2ω)。实线表示TDSE结果。插图示意两个驱动激光场的偏振态。(b)和(c)分别为一个周期内线偏振(εω=ε2ω=0.0)和反旋圆偏振(|εω|=|ε2ω|=1.0)下电场和矢势李萨如图。 四、总结与展望 本研究通过TCCP场驱动下的强场实验，首次在实验上揭示了电子在激光脉冲结束后重新被俘获至原子里德堡态的过程，系统比较了由此产生的XFID与HHG辐射在偏振特性、强度响应和驱动条件依赖性方面的显著差异。结果表明，这些差异根源于不同电子轨迹所承载的物理机制，尤其是XFID依赖于多周期甚至脉冲后段的再俘获路径，为FTI机制提供了直接证据。更重要的是，XFID辐射的偏振态可被激光场灵活调控，为未来实现结构化偏振、超短窄线宽极紫外光源提供了新的可能性。 复旦大学博士生彭赛男、陈玉东为论文共同第一作者；复旦大学陶镇生教授、上海交通大学李洋副研究员为论文通讯作者。本工作获得了科技部重点研发专项（编号： 2021YFA1400200 and 2022YFA1404700）、国家自然科学基金（编号：12221004, 12274091, 12274294, 11925405, and 12374318）和上海市科委项目（编号：22JC1400200和 No. 19JC1410900），以及中国科学院战略性先导科技专项（编号：XDA25010100）等基金项目支持。 文章链接 DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.134.123203
