近日，复旦大学物理学系徐长松课题组，在二维第二类多铁体 NiI2 的自旋诱导铁电极化机制研究方面取得重要进展。研究团队基于广义自旋流模型，结合第一性原理计算和紧束缚模型，建立了可描述 NiI2 多种非共线自旋构型下磁电响应的统一理论模型，揭示了此前被忽略的第三近邻自旋对在电极化中具有反常强的贡献。相关成果以“Long-range magnetoelectricity in type-II multiferroic NiI2”为题，于 2026 年 7 月 22 日发表在 Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America（PNAS）上。 第二类多铁材料中，铁电极化由磁有序诱导产生，因此通常具有较强的磁电耦合，是理解电场调控磁性和发展新型自旋电子器件的重要体系。NiI2 是已被确认的二维范德华第二类多铁体，其非共线螺旋自旋序能够诱导面内电极化。然而，传统的 Katsura-Nagaosa-Balatsky（KNB）自旋流模型或 Kaplan-Mahanti（KM）模型只能解释部分自旋构型下的极化方向和大小，难以统一描述 NiI2 中体相、少层和单层体系所表现出的多样磁电行为。 图 1：NiI2 晶体结构、面内取向及典型非共线自旋态示意图。蓝色和黄色球分别代表 Ni 和 I；红色箭头表示局域自旋方向，黑色箭头表示螺旋传播矢量 q，P 表示自旋诱导电极化方向。图源：Pan et al., PNAS 2026。 研究团队采用广义自旋流（generalized spin-current, GSC）方法，将自旋诱导电极化写成不同近邻自旋对的双线性贡献。第一性原理计算表明，NiI2 中第三近邻（3NN）自旋对的磁电耦合并非可以忽略的小修正，而是与第一近邻（1NN）贡献相当，甚至在关键矩阵元上更强。对于沿 x 方向的自旋对，1NN 矩阵中主要元素 M^1_yy = 109、M^1_yz = 139，而 3NN 矩阵中 M^3_yz = 164，单位均为 10^-5 eÅ。这说明长程磁电耦合是 NiI2 多铁性的核心组成部分，而不是近邻模型之外的微弱效应。 图 2：不同自旋螺旋构型下的自旋诱导电极化及其对自旋轨道耦合强度的依赖。GSC 模型结果与第一性原理 DFT 计算高度一致，而传统 KNB 模型在多个构型下明显偏离。电极化单位为 μC/m²，Kitaev 相互作用单位为 meV。图源：Pan et al., PNAS 2026。 在典型螺旋态测试中，GSC 模型不仅能给出正确的极化方向，也能定量再现实空间极化强度随自旋旋转面倾角的变化。以沿 y 方向传播的螺旋态为例，当倾角为 35.3°、对应体相 NiI2 磁基态特征角时，模型给出的 P_x 为 424.2 μC/m²；对于沿 x 方向传播的螺旋态，模型同时捕捉到平行和垂直于传播矢量的电极化分量，其中 P_y 在倾角 90° 时可达 856.6 μC/m²。这些结果说明，纳入 1NN 和 3NN 贡献后的 GSC 模型能够统一描述 NiI2 中从 proper screw 到 cycloid 等不同非共线自旋构型诱导的磁电响应。 进一步地，研究团队将该模型应用于更复杂的磁畴和畴壁结构。由于自旋诱导电极化在螺旋磁畴内部较为均匀、在畴壁处发生突变，因此会产生束缚电荷，其密度可表示为 ρ_b = - ·P。基于 GSC 模型得到的束缚电荷分布与扫描隧道显微镜（STM）dI/dV 图像中观察到的畴壁电荷调制具有良好定性一致性，表明长程磁电耦合可以直接反映在实验可探测的电荷响应中。相比之下，只考虑 1NN 的 KNB 模型会显著低估畴壁处的电荷幅度。 图 3：单层 NiI2 螺旋磁畴壁附近的理论模拟束缚电荷与 STM 实验测量。A 为模拟自旋纹理，B 为包含 3NN 的 GSC 模型给出的束缚电荷，C 为仅含 1NN 的 KNB 模型结果，D 为实验 dI/dV 图像；图中比例尺为 2 nm。图源：Pan et al., PNAS 2026。 为阐明第三近邻磁电耦合为何如此显著，研究团队构建了包含三个 Ni 离子和四个 I 阴离子的紧束缚模型。分析显示，长程磁电响应需要自旋轨道耦合参与，而其强度主要来自 NiI2 中强的 eg-p 轨道杂化和 pdσ 跃迁通道。紧束缚模型给出的 M^3_y'z'/M^1_y'z' 比值为 1.09，说明第三近邻磁电耦合可与第一近邻贡献相当；相比之下，第三近邻与第一近邻 Kitaev 相互作用之比 K3/K1 仅为 0.20。这一区分解释了为什么磁电耦合能够表现出长程特征，而传统磁相互作用中的长程各向异性并不必然同样强。 图 4：紧束缚模型构型、跃迁通道及不同近邻磁电耦合随自旋轨道耦合强度的变化。模型表明，NiI2 中 eg 轨道参与的强 pdσ 杂化是第三近邻磁电耦合增强的重要微观来源。图源：Pan et al., PNAS 2026。 该研究澄清了 NiI2 中自旋诱导铁电极化的微观起源，说明二维范德华多铁体中的磁电耦合可以超出最近邻自旋对并形成显著长程响应。研究还预言，在适当磁场下，单层 NiI2 中的磁性斯格明子晶格可诱导极性涡旋晶格，为探索二维多铁材料中的新型拓扑磁电结构提供了理论基础，也为设计强磁电耦合材料提供了新的判据。 清华大学物理系博士生潘伟屹（现为德国雷根斯堡大学物理系博士后）、我系博士生陈泽锋和姜天星为论文共同第一作者，徐长松青年研究员为通讯作者，其他合作者包括清华大学段文晖教授，我系张童教授、博士生王海涛、朱炜钦和李连闯。 本研究中复旦大学相关工作得到国家重点研发计划（2022YFA1402901）、国家自然科学基金（12274082）、上海市基础研究特区计划-复旦大学 21TQ1400100（23TQ017）、上海市科学技术委员会（23ZR1406600）、量子科技国家科技重大专项（2024ZD0300102）和小米青年人才计划支持。 论文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2530708123
